福島第一原子力発電所から放出された放射性セシウム (Cs) の化学形態は完全には解明されておらず、より詳細な原子スケールの観察による化学形態の解明が望まれていました。しかし、放出された放射性 Cs は環境中での濃度が極度に低いために直接観察することが困難です。これまでに高濃度放射性セシウム含有微粒子 (CsMP) という Cs、Si、Fe、Zn を主成分とするガラス状の微粒子を分析して、その内部にポルサイトという高い濃度のCsを含むゼオライトが存在することを見つけていました。しかしゼオライトは電子顕微鏡で観察する時の電子線照射で損傷しやすく、原子の直接観察は困難でした。
九州大学 大学院理学研究院の宇都宮 聡 准教授、理学府修士 1 年宮﨑 加奈子らの研究グループは、ゼオライト構造の電子線耐久性が組成に依存することに注目し、原発近傍の土壌から単離された 3 つのポルサイト含有 CsMP に対して原子分解能走査透過電子顕微鏡観察を行いました。高角環状暗視野像 (コントラストが原子番号の二乗に比例する) とシミュレーション像 (マルチスライス法) との比較を行うことにより、単位胞を斜めから見た時 ( [111] 方向) に Cs 原子が一直線に並んで見えることが分かりました。この原子像のコントラストのおよそ 9 割は Cs 由来であり、福島第一原発由来 Cs の同位体割合から、その半数が放射性の 135Cs と 137Cs に由来します。これは原発事故由来放射性 Cs 原子の可視化に初めて成功したことを意味します。本研究は、Stanford 大、Helsinki 大、Nantes 大、筑波大、東京大、東工大、国立極地研、日本原子力研究開発機構との共同研究で、原発事故由来放射性 Cs の新たな存在形態を原子スケールで明らかにしたものです。ポルサイトの存在はメルトダウン時の部分的な Cs 濃縮を示唆しており、今回の知見が今後のデブリ性状把握、安全な取り出しに役立つと期待されます。
本研究は 2024 年 4 月 2 日に「Journal of Hazardous Materials」に掲載されました (https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.134104)。
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