九州大学 大学院理学研究院の宇都宮 聡 准教授、理学府 修士課程 1 年の笛田 和希 大学院生らの研究グループは、福島第一原発から放出された高濃度放射性セシウム含有微粒子 (CsMP) に含まれるホウ素同位体 (10B、11B) とリチウム同位体 (6Li、7Li) の精密分析を行い、中性子捕獲の役割をしていた制御棒 (B4C) の一部がメルトダウン時に揮発した証拠を初めて示しました。国立極地研究所、筑波大学、東京大学、東京工業大学、日本原子力研究開発機構、フィンランド Helsinki 大学、仏 Nantes 大学、米 Stanford 大学との共同研究の成果です。
2011 年、福島第一原発炉内で起きたメルトダウンで核燃料と原子炉構造物が混ざり合いながら溶け落ちて燃料デブリとなりました。中性子を吸収して核分裂反応を制御していた制御棒 (炭化ホウ素 (B4C) で構成される) も燃料デブリ中に残存し、核分裂の連鎖反応を防ぐ重要な要因になっています。一方でメルトダウン時には揮発したケイ素とセシウムが凝縮して原子炉内で大量の CsMP が生成し、環境中に放出されました。我々はこの CsMP を土壌試料から単離して、高分解能透過型電子顕微鏡、二次イオン質量分析計を駆使してそれらの構造、同位体組成を分析しました。
今回分析した 4 つの CsMP は数ミクロンから数十ミクロンの大きさで、これまでに発見されてきた CsMP と同様にケイ素、セシウム、亜鉛、鉄を主成分として、微量のアルミニウムやナトリウムを含みます。国立極地研究所にある高感度高分解能イオンマイクロプローブ (SHRIMP) を用いて、これらの粒子に含まれるホウ素同位体、10B と 11B、リチウム同位体、6Li と 7Li を初めて定量することに成功し、 10+11B は 1518～6733 mg kg-1、7Li は 11.99～1213 mg kg-1 含まれることを示しました。また CsMP 中の 11B/10B 同位体比は 4.15～4.21 と分析され、天然存在比 4.05 よりも高くなました。さらに 7Li/6Li 同位体比も 213～406 と分析され、天然存在比 12.5 より大幅に高い値となりました。これはメルトダウン以前に B4C 制御棒の中で 10B(n,α)7Li という核反応 (ホウ素-10 が中性子を吸収した後に α 粒子を放出してリチウム-7 に変化する反応。中性子の量を制御して核分裂反応を維持する重要な反応。）が起きていた証拠であり、ケイ素やセシウムが揮発、凝縮して CsMP が生成する時に B4C 制御棒から揮発していたホウ素とリチウムが同時に取り込まれたことを示しています。その時、ホウ素よりもリチウムの方がより揮発して取り込まれたことも分かりました。また、熱力学計算コードを用いてメルトダウン時の揮発相を計算したところ、揮発したホウ素の主要な化学形態が CsBO2 であると示唆されました。
一方で CsMP のホウ素含有量に基づき、CsMP の飛散量 (>3×1012 個) から原発から外部に放出されたホウ素量を計算すると 0.024 g 程度、放射性核種を大量に含んだ 2011 年 3 月 14～16 日頃に放出された大気流 (プルーム 2 と 3) のほとんどが CsMP だったと仮定しても放出されたホウ素量は 62 g と計算されました。これらの値から、原子炉内には B4C (メルトダウン時に 2 号機と 3 号機にはそれぞれ 960 kg あった) が十分な量残留し、核分裂の連鎖反応を防ぐ重要な要素の一つになっていることが分かります。しかしながら、揮発したホウ素は原子炉内部、周辺で容易に凝縮、沈積する性質があるため、デブリ内部と周囲における不均一なホウ素分布に注意しながらデブリの取り出し方法を選定し、安全に遂行する必要があります。
本研究成果は、2022 年 1 月 15 日(土) に国際誌「Journal of Hazardous Materials」に掲載されました。
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